Câu chuyện trong phim Giọt Nước Mắt Thần Bí kể về việc khi Holy Empire lên nắm quyền, thời gian sau đó các vùng đất lân cận bắt đầu dần rơi vào tầm kiểm soát của nó. Cũng từ đó mà bắt đầu có những cuộc chinh phục của Đế chế cuối cùng đến hòn đảo nhỏ Erin, quê hương của bộ tộc Gael. Tại đây, một nữ tu sĩ tên Riannon bị bắt cóc để hiến tế sống cho quỷ vương Arawn, một kẻ ác độc được đồn đại là đã gây ra sự hủy diệt chưa kể trong quá khứ.
Ngoài ra thì còn có sự xuất hiện của anh trai của Riannon, đó chính là chiến binh thứ nhất Arthur, giải cứu cô, khi Arawn đột nhiên xuất hiện trước mặt họ là một người đàn ông tóc xám đẹp trai. Che giấu danh tính thực sự của mình và vẫn còn bí ẩn, Arawn cam kết quyền lực và sự lãnh đạo của mình cho chính nghĩa của bộ tộc và tham gia cùng Arthur, Riannon, và nhóm bạn vui vẻ của họ bao gồm một kiếm sĩ tài năng, một thợ săn nhanh nhẹn và một nhóm pixies xuất thần khi họ chiến đấu chống lại Đế chế, đồng thời khám phá những bí mật đen tối của vùng đất trên đường đi. Câu chuyện trong bộ anime Giọt Nước Mắt Thần Bí sẽ diễn ra như thế nào đây? Cùng đón xem 26 tập phim trong bộ anime này để theo dõi nhé các bạn.